広範囲のスペクトルにおける第2高調波の励起

広範囲のスペクトルにおける第2高調波の励起

1960年代に第2次非線形光学効果が発見されて以来、研究者の幅広い関心が寄せられており、これまでに第2高調波と周波数効果に基づいて、極端紫外線から遠赤外線帯域まで、レーザーレーザーの開発を大きく促進し、光学情報処理、高解像度顕微鏡画像処理などの分野。非線形光学偏光理論によれば、偶数次の非線形光学効果は結晶対称性と密接に関係しており、非線形係数は中心反転対称性を持たない媒体でのみゼロにならない。最も基本的な二次非線形効果である第二高調波は、非晶質形態と中心反転対称性のため、石英ファイバーではその発生と有効利用が大きく妨げられている。現在、偏光法（光偏光、熱偏光、電界偏光）により、光ファイバーの材料中心反転対称性を人為的に破壊し、光ファイバーの第二高調波非線形性を効果的に向上させることができる。しかし、この方法は複雑で高度な準備技術を必要とし、離散波長でのみ準位相整合条件を満たすことができる。エコーウォールモードに基づく光ファイバー共振リングは、第二高調波の広帯域励起を制限する。ファイバーの表面構造の対称性を破ることで、特殊構造ファイバーの表面第二高調波はある程度強化されるが、依然として非常に高いピークパワーを持つフェムト秒ポンプパルスに依存する。したがって、全ファイバー構造における二次非線形光学効果の発生と変換効率の向上、特に低電力連続光ポンピングにおける広帯域第二高調波の発生は、非線形光ファイバーおよびデバイスの分野で解決すべき基本的な問題であり、重要な科学的意義と幅広い応用価値を有している。

中国の研究チームは、マイクロナノファイバーを用いた層状セレン化ガリウム結晶の相統合スキームを提案した。セレン化ガリウム結晶の高い二次非線形性と長距離秩序を利用することで、広帯域第二高調波励起と多周波数変換プロセスが実現され、ファイバーにおける多パラメータプロセスの強化と広帯域第二高調波生成のための新たなソリューションを提供する。光源この方式における第2高調波と和周波効果の効率的な励起は、主に次の3つの重要な条件に依存します。セレン化ガリウムとマイクロナノファイバー層状セレン化ガリウム結晶の高い二次非線形性と長距離秩序、および基本周波数と周波数倍増モードの位相整合条件が満たされる。

実験では、火炎走査テーパリングシステムで作製したマイクロナノファイバーは、ミリメートルオーダーの均一な円錐領域を有しており、励起光と第二高調波に対して長い非線形作用長を提供します。集積されたセレン化ガリウム結晶の第二次非線形分極率は170 pm/Vを超え、これは光ファイバーの固有非線形分極率よりもはるかに高い値です。さらに、セレン化ガリウム結晶の長距離秩序構造により、第二高調波の連続的な位相干渉が保証され、マイクロナノファイバーにおける大きな非線形作用長の利点が最大限に発揮されます。さらに重要なことに、マイクロナノファイバー作製時に円錐径を制御し、導波路分散を調整することで、励起光ベースモード（HE11）と第二高調波高次モード（EH11、HE31）間の位相整合が実現されます。

上記の条件は、マイクロナノファイバーにおける第2高調波の効率的かつ広帯域な励起の基礎となる。実験では、1550 nmのピコ秒パルスレーザー励起下でナノワットレベルの第2高調波出力が得られることが示され、同じ波長の連続レーザー励起下でも第2高調波を効率的に励起でき、閾値電力は数百マイクロワットと低い（図1）。さらに、励起光を3つの異なる波長の連続レーザー（1270/1550/1590 nm）に拡張すると、6つの周波数変換波長のそれぞれで、3つの第2高調波（2w1、2w2、2w3）と3つの和周波数信号（w1+w2、w1+w3、w2+w3）が観測される。ポンプ光を帯域幅79.3 nmの超高輝度発光ダイオード（SLED）光源に置き換えることで、帯域幅28.3 nmの広帯域第2高調波が生成される（図2）。さらに、本研究で用いたドライ転写技術を化学気相成長法に置き換え、マイクロナノファイバー表面に成長させるセレン化ガリウム結晶の層数を長距離にわたって減らすことができれば、第2高調波変換効率はさらに向上すると期待される。

図1　第2高調波発生システムと全光ファイバー構造における結果

図2 連続光ポンピング下における多波長混合と広帯域第2高調波